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一种全新的绿色常温水相ZIF-8分子筛膜合成法

时间:2019-05-12来源:申博太阳城浏览次数:

金属有机框架(MOFs)是由金属离子或金属离子团簇和刚性有机配体配位而成的一种具有高度有序的多孔结构和超高比外面结的新型杂化资料。因为MOFs资料自身具有超高的比外面积,能够调控的晶体微孔巨细、和易于官能化的有机配体,使得MOFs关于次纳米级的气体份子具有极高的星散才能,是极具发展潜力的星散膜资料。沸石咪唑骨架(ZIFs)是一类具有沸石晶型和有序孔道的高水热稳定性MOF资料,能够在包罗水、甲醇、N,N-二甲基甲酰胺等。ZIF-8等分歧溶液系统中疾速分解,因而是研讨最多的一种MOF膜资料。个中ZIF-8晶体的微孔直径为0.34 nm,极为合适星散气体份子。纯ZIF-8膜最早是由微波辅佐的溶剂热要领在100℃下分解于多孔钛基底上的。现在经常使用的ZIF-8份子筛膜分解要领主如果种子发展法和基底预润饰法。但这些要领每每包罗较为庞杂的基底外面处置惩罚,和较为刻薄的分解前提,制膜历程当中须要斲丧大批能量,并发生有毒有害的废料。因而分解高机能无缺点的MOFs份子筛膜的最大应战在于怎样接纳简朴绿色的要领,来准确掌握MOFs在多孔基底上的异相成核。


日前针对ZIF-8资料成膜性差的困难,哈尔滨工业大学都市水资源与水情况国度重点实验室成员、化工与化学学院传授邵路团队开发了一种全新的绿色常温水相ZIF-8份子筛膜分解法。经由历程运用多巴胺聚合和水相分解ZIF-8的类似回响反映前提,将多巴胺原位到场ZIF-8先驱体水溶液中,借助多巴胺及其聚合历程对ZIF-8成核的调控作用,领先胜利完成了在常温水溶液中一步分解高质量ZIF-8份子筛膜。

图1 ZIF-8/PDA杂化份子筛膜制备历程


研讨发明,多巴胺及在碱性的ZIF-8先驱体溶液中天生的聚多巴胺会作为2-甲基咪唑的一种合作配体与Zn2 络合,障碍了ZIF-8的均相成核。另一方面,多巴胺聚合历程开释的质子延缓了ZIF-8的均相成核。同时在基底外面构成的聚多巴胺促进了ZIF-8在基底外面的异相成核,以counter-diffusion的机理长成一连互生的ZIF-8晶层,并掩盖能够的缺点。

图2 a)多巴胺聚合开释质子障碍2-甲基咪唑去质子化,b)多巴胺作为合作配体与Zn2 配位并在AAO外面聚合,c)ZIF-8膜在AAO外面的发展机理


有序组装构建导电纳米线阵列用于有机气体检测

基于电信号的化学传感器一直是有机气体检测器的重要元件,这主要是因为电信号本身具有可放大性,从而可以提高检测器的灵敏度。该领域之前的研究主要都是基于掺杂如炭黑、银粒子和碳纳米管等导电材料的聚合物膜,通过有机气体接触聚合物膜时产生溶胀变化,从而引起电信号变化的原理进行检测。但是这种方法需要制备较大面积的膜,成本较高且灵敏度受到限制。因此,制备阵列化的一维纳米线结构来替代二维膜结构,通过增加检测元件的比表面积来提高传感器的灵敏度,具有重要意义,同时前期的工作中也极少有通过调控高分子结构来提高检测器效率的报道。 近日,中科院理化所江雷院士团队通过利用固体表面浸润性原理,将银纳米粒子溶液形成取向性液桥,再通过溶剂挥发制备出大面积规整的银粒子纳米线,在此基础上通过二次去浸润过程,将聚合物包覆在银粒子纳米线表面,制备一维同轴复合型纳米线阵列。当外层聚合物接触有机气体时发生溶胀现象,导致聚合物链对内层银粒子产生挤压,使纳米线的整体导电性下降。不同有机气体引起纳米线导电性下降的程度存在差异,从而实现对不同有机气体的检测。 图1基于浸润性原理,利用二次去浸润方法制备一维银粒子/聚合物复合纳米线阵列的方法及其对

如图3所示,因为奥斯瓦尔德熟化作用,跟着回响反映时间的延伸,构成ZIF-8/PDA份子筛膜的晶粒尺寸逐步变大,晶粒之间的融会更致密,厚度也随之增大。因而延伸回响反映时间对进步ZIF-8/PDA质量、消弭晶区缺点起关键作用。

图3分歧回响反映时间下ZIF-8/PDA份子筛膜的描写


这类ZIF-8/PDA份子筛膜对气体份子表现出典范的尺寸选择性,气体的渗入通量都跟着气体份子尺寸的增大而下降。关于每一种气体而言,其渗入通量跟着ZIF-8/PDA星散膜的回响反映时间的延伸而下降,但选择性急剧升高。H2/C3H8选择性最高可达6680,C3H6/C3H8选择性最高可达99,到达国际报导的高值。


图4 a)ZIF-8/PDA份子筛膜的气体渗入机能,b)ZIF-8/PDA星散膜的气体选择性,c)ZIF-8/PDA的丙烯/丙烷星散机能与upper bound对照


这类水溶液一步分解法的简朴可操作性使得大规模制备MOF份子筛星散膜成为能够,对MOF份子筛膜在动力和情况范畴的运用具有推进作用,多巴胺聚合历程对ZIF-8发展影响的机理研讨对小份子调控MOF分解研讨有肯定启示意义。相干事情宣布在资料化学A(Journal of MaterialsChemistry A,2019,7(18):10898-10904)杂志上,并当选为当期封面引荐。邵路传授为独一通信作者,博士研讨生姜旭为第一作者,该事情得到了国度自然科学基金的支撑。

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